Existen evidencias de presencia humana en el concejo desde tiempos prehistóricos, lo demuestran diversos útiles encontrados en Pinos Altos y las Arribas . También existe una cueva del Paleolítico superior, la "Cueva'l Güesu", en Pillarno y la existencia de dos castros, el de "L'Armada" y "L'Escayu" situados en las inmediaciones de La Plata y en Naveces respectivamente. La época castreña está bien marcada en este concejo. Hay dos emplazamientos, el de La Armada y el de Peña Castiello . En este se encuentran restos de monedas, brazaletes, etc. Por su envergadura acabaría dando nombre al concejo. También hay otros restos de la época castrense, nombraremos los de L´Escayu y el de La Peñona de la "cueva'l Güesu". Del periodo de la dominación romana o romanización, no hay muchos datos, contando con varios fragmentos de terra sigillata procedentes del yacimiento del Castillo de Gauzón , en el peñón de Raíces, cuyas excavaciones de los años 70 no fueron muy fiables
Durante los primeros siglos medievales, según su base documental en el siglo X, Castrillón formaba parte del Alfoz de Gauzón. De ahí es de donde proviene el primer escudo heráldico que tuvo el concejo. Sin embargo, en 1309 Fernando IV otorga a Avilés por alfoz dichos territorios iniciándose una estrecha relación que perdurará durante siglos. Sólo la llegada de las ideas liberales en la Edad Moderna permitirá a los castrillonenses lograr su independencia administrativa
En el siglo XIX es cuando este concejo sufre grandes transformaciones, así en 1816 Castrillón e Illas, intentan separarse de la jurisdicción de la villa de Avilés, cosa que lograron después de unos años y gracias a las ideas liberales de la época, alcanzando su independencia administrativa. Este siglo traería consigo una revolución en el municipio con el asentamiento de la Real Compañía Asturiana de Minas en el poblado de Arnao. Tras el cierre de la mina en 1915, la actividad se traslada a San Juan de Nieva, donde la Asturiana de Zinc, actual sucesora de la Real Compañía, tiene hoy en día una de las mayores fábricas de zinc del mundo. En el siglo XX , hay una gran transformación industrial y económica pero destaca el cambio social producido. Se crea el poblado de Arnao, con la construcción de viviendas jerarquizadas según el cargo que ocupara cada persona, y con hospitales, economatos y escuelas. También se convierte en el destino veraniego de la burguesía avilesina y asturiana. A mediados del siglo xx se crea Ensidesa, que atraerá gran cantidad de mano de obra de Castrillon. En Arnao, la Real Compañía Asturiana de Minas crea una filial que será Asturiana de Zinc, todo esto trajo una época de gran crecimiento hasta la década de 1970 en la que empieza a marcarse la crisis, aun así Castrillon seguirá manteniendo su crecimiento debido al turismo y a las segundas viviendas de veraneo debido a su calidad medioambiental.
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